我國農業氨排放估算方法研究進展

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摘要: 農業大量施用氮肥以及持續擴大的禽畜養殖業是我國氨污染的最大來源。近年來大氣環境問題備受關註,氨排放研究的重要性日益凸顯,如何客觀、科學定量的評估我國區域氨排放的問題尤為重要。通過檢索已報道的國內外氨排放估算的研究進展,對我國的氨排放研究進行梳理,比對瞭氨排放主要估算方法的特點,對其所使用數據類型、獲取途徑,參數的定量取值方法及不確定性產生等方面進行瞭分析。針對國內氨排放估算存在計算方法單一,排放因子本地化不足等問題,提出瞭進一步改善的意見和建議。研究結果以期為我國做好氨排放控制基礎研究,開展控制技術試驗,制定相關政策文件,加強政府引導和扶持等提供科學依據。農牧業源是農業活動直接排放氨(NH3)的排放源的統稱, 包括畜禽養殖、化肥施用、生物質燃燒、秸稈堆肥等方面。在實際研究農業氨排放過程中, 往往也包括瞭人體糞便這一排放源。已有研究表明, 我國大氣氨排放主要來自化肥施用與畜禽養殖, 兩者排放量之和占人為源氨排放總量比值達80%。農業生態系統的氨排放是全球氮素循環的重要組成部分, 在使農作物營養物質大量流失的同時, 也對環境產生瞭重要的影響。作為大氣中唯一的常見氣態堿, NH3易溶於水, 能與大氣中硫酸氣溶膠能夠形成(NH4)2SO4或NH4HSO4, 這些二次顆粒物的產生對大氣PM2.5污染和霾的形成有著重要影響。高層大氣中氨參與瞭一系列自由基反應, 氨的排放量也存在加劇溫室效應的可能性。此外, 氨在土壤酸化及水體富營養化上也有著直接或間接的影響。從20世紀末開始, 國內外學者對NH3排放清單及其對大氣污染影響的研究越來越多, 也出現較多關於農業氨排放的研究工作。在歐洲及美國, 畜禽養殖和氮肥施用的NH3排放量占總排放量的80%—90%, 在大部分亞洲國傢二者則占到總量的77%左右。同時, 相關行政部門建立瞭包括NH3在內的排放清單。具有代表性的氨排放研究中, Paina等采用排放因子法估算瞭英國農業氨排放量, 該地區全年農業氨排放量為197 Gg, 畜禽養殖與化肥施用氨排放分別占排放總量的31%和16%。在實際過程中, 面對較為復雜的生態系統氮循環, 模型法在綜合考慮氨的排放、遷移、轉化過程時, 具有一定優勢。目前, 國外使用廣泛的模型估算法由早期的排放因子法發展而來。英國開發的國傢氨減排措施評價體系(Nation Ammonia Reduction Strategy Evaluation System, NARSES), 是一個用於估算農業氨排放規模、時空分佈規律以及檢測相關政策方案實行可能性的模型。1991年農業氨排放被加入其中的區域空氣污染信息和模擬模型(Regional Air Pollution Information and Simulation Model, RAINS Model), 由國際應用系統分析學會(IIASA)開發。Klimont運用RAINS模型對1990年和1995年中國氨排放總量進行估算, 結果顯示, 1990與1995年中國氨排放總量為970萬t和1170萬t, 預計到2030年NH3的排放量將增加到近2000萬t。氨排放主要貢獻來自氮肥施用和牲畜, 分別占90年代總排放量的52%和41%。化肥施用氨排放的比例預計在2030年將增加到約61%, 而牲畜的份額則下降到33%。Streets等基於RAINS模型, 參考瞭Klimont等的計算方法, 估算2000年的中國NH3排放量為13.6Tg, 其中50%來自化肥施用, 占農業氨排放的88%。丹麥的氨排放清單體模型(Danmark Ammonia Emission Inventory Model, DanAm), 在建立各排放源排放因子時, 考慮瞭季節因素對排放因子的影響, 同時化肥氮施用的氨排放因子為綜合試驗結果與經驗值得到。除此之外, 由政府間氣候專門委員會(Intergovernmental Panel on Climate Change, IPCC)提供的IPCC方法 (活動水平數據模型)是目前國際上應用最廣泛的模型, 其劃分瞭詳細的氨排放源, 給出瞭各種氨排放源和氨排放估算的指導方法, 同時提供瞭大量全球各地可以選用的默認參數及排放因子。目前, 歐洲國傢定期報告氨排放量估算, 並承諾按照規定的路徑實現國傢排放限額。在美國, 一些報告中有排放要求, 美國環境保護局最近提出將氨納入空氣質量標準。對於發展中國傢來說, 近五年來發表的關於氨排放的研究越來越多, 尤其是在中國。盡管如此, 對於南美洲而言, 關於氨排放量的唯一信息是全球數據庫中報告的信息。最近關於拉丁美洲和加勒比地區短期氣候污染物的研究報告(隻有摘要可供利用), 采用GAINS模型以及國傢一級的信息估算瞭氨排放量。氨減排問題隨著我國環境問題的凸顯, 顯得愈來愈重要, 如何客觀、科學定量的評估我國區域氨排放量的問題尤為重要。因此, 本研究在查閱國內外相關研究的基礎上, 從國內氨排放的估算方法發展歷程、估算必需的數據類型與來源、參數取值以及不確定性產生等方面, 比較瞭具有代表性的氨排放研究方法與結果, 並與國外研究進行對比, 提出瞭使區域氨排放估算進一步量化、精準的改進建議, 以期為我國做好氨排放控制基礎研究, 制定相關新北垃圾清運管理政策等提供科學依據。1 我國氨排放估算研究進展我國氨排放估算領域起步於20世紀90年代。表1對比瞭我國各個地區的氨排放研究結果。早期相關的氨排放研究, 大多從氨排放角度建立排放清單, 排放清單以氮肥施用、畜禽養殖等農業氨排放源為主。早期由於國內各類源排放因子數據的缺乏, 研究者一方面參考歐洲地區相關研究, 選用其中具有代表性的排放因子計算氨排放。例如, 王文興等計算得到1991年全國氨的排放總量為8918 Gg, 其中畜禽、氨肥施用、人糞便與氮肥生產的排氨量占比分別為64%、18%、17%和1%, 全國平均氨排放強度為9 kg/hm2。徐新華采用類似方法, 使用國外排放因子進行計算瞭江浙滬地區人為氨排放量。由於這些研究使用的排放因子來自於國外, 研究結果的準確性可能會有偏差。另一方面, 通過實地試驗得到觀測結果對氨的排放進行研究。朱兆良等和蔡貴信等在江蘇丹陽、河南封丘等地運用瞭15N示蹤技術和微氣象學的方法對氨的揮發結果進行測定, 研究發現石灰性稻田和酸性稻田土壤中氨揮發的情況差異明顯, 在酸性稻田區域, 碳氨和尿素的氨揮發率分別為19.5%和8.8%;而在石灰性稻田土壤中, 碳氨和尿素的氨揮發率分別達到39%和30%。孫慶瑞等在估算氮肥施用氨排放時, 選取朱兆良等和蔡貴信等的氨排放觀測數據作為我國氮肥施用氨排放因子, 並將計算結果與歐洲地區氨排放量進行比較, 結果顯示, 同期中國氨排放量大於全歐洲的排放量。以上為使用我國實地試驗結果數據作為相關源氨排放因子的早期研究實例。Xing和Zhu基於運用微氣象學方法得到的研究結果, 計算瞭1990年我國的農田氨排放量, 並根據統計數據計算瞭不同氮肥(尿素和碳酸氫銨)分別在不同耕作方式下的氨揮發率。由於不同地區的氣候條件, 地理環境等影響農業發展的因素差異較大, 加上已報道的排放因子數據非常有限, 所以依靠單一的排放因子得到的計算結果存在較大的不確定性。因此, 在後來的研究中, 越來越多的研究者在考慮區域差異性和排放因子本地化等方面進行瞭探索。Zheng等首次將模型法運用於我國的氨排放估算中。在對亞洲地區氮循環研究中, Zheng等通過建立區域氮循環模型IAP-N-1.0模型, 分析瞭1961—2030年亞洲各國傢、地區的氮收支情況。在計算國內氨排放時, 施肥農田部分采用已報道的國內旱地與水田施肥農田的氨排放因子, 畜禽養殖排放因子選用IPCC推薦值, 人體糞便部分則根據文獻值計算。李富春等在IAP-N模型基礎上, 綜合考慮農田氮的輸入量與氨的排放量。從糞便管理、施肥農田、秸稈燃燒等方面計算瞭川渝地區氨的排放量, 並將計算結果分成3個時間段, 分析該地區時間與空間的氨排放分佈規律。張美雙等采用NARSES模型, 對2001年我國種植業氮肥施用氨排放量進行估算, 得到我國氨排放強度時空分佈。房效鳳等在排放因子法的基礎上, 引入模型法對排放因子進行修正, 在計算畜禽養殖氨排放時, 通過RAINS模型計算出畜禽的NH3實際排放因子, 結合NARSES模型對氮肥施用氨排放排放因子進行修正, 計算出2011年上海市農業源氨排放清單。類似地, Huang等在結合本地實驗結果和修正排放因子的基礎上, 編制得到2006年我國氨排放清單。排放因子通過考慮環境溫度、土壤酸度等參數得到, 這能夠使排放因子更加符合區域的地理環境。Kang等則在Huang等的基礎上, 參考其估算方法, 計算瞭1980—2012年我國的氨排放清單。此外, Wang等在2012年至2013年期間建立瞭全國范圍內稻田氨排放的監測網絡, 並使用標準化的測量方法連續2年測量氨排放。該網絡包括東北, 東南和長江流域等中國主要水稻種植區域。結果表明, 排放的氨占施用氮素的比例達17.7%, 2013年中國稻田的氨總排放量估計為1.7 Tg N/a。總體來講, 我國農業氨排放估算方法可以分為3個發展階段(圖1), 2011年至今, 國內氨排放研究領域取得一定的進步, 排放因子的本地化與模型法估算得到瞭推廣, 研究結果的不確定性由早期(80年代末—90年代末)僅有單一的定性評估發展為定量評估, 現有的利用多因素校正排放因子的方法和模型估算法具有較高的準確性。與國外的氨排放估算研究對比, 國內在估算過程中仍是更多地依賴原有的單一排放因子法以及由國外開發的模型估算法, 而對於適用於我國實地農業發展狀況的模型以及根據不同地區影響因素修正的排放因子還需要進一步完善。2 主要的估算方法與特征分析
排放因子法即根據排放源的活動水平與排放因子相乘, 估算出該排放源的氨排放量。單一的排放源活動水平數據可獲得性較高與可使用的本地排放因子數據較少, 是排放因子法使用普遍的主要原因。早期研究所使用的排放因子法, 多采用單一的排放源活動水平, 如根據統計年鑒中牛、羊等畜禽的年末存欄量乘以對應的排放因子, 排放因子則直接使用國外數據或多個國外氨排放因子的平均值, 由此計算得到我國或部分地區的氨排放水平。這種計算方法產生結果的不確定性, 主要來源於國外排放因子與我國各地區實際排放因子之間的差異。房效鳳等與張美雙等在各自研究氨排放過程, 引入模型法對排放因子進行修正, 使排放因子更加完善, 一定程度上提高瞭計算結果的準確性。Zheng等與李富春等的研究中, 根據IPA-N模型, 從氮素循環的整台北垃圾清運體角度, 計算瞭由氮肥總消耗、生物固氮、大氣氮沉降回田等多個部分組成的農田生態系統氨排放, 進一步提高瞭氮素輸入量的準確性, 但由於其各自研究中使用的排放因子都比較單一, 主要排放源的排放因子缺乏進一步校正, 依然存在一定的不確定性。Wu等運用NARSES模型計算福建省農田生態系統氨排放, 通過考慮土壤pH、耕地方式以及溫度等影響因素進行排放因子的修正, 而畜禽養殖、人體氨排放估算用到的活動水平數據則來源於政府提供的統計年鑒數據。與其他模型相比, NARSES模型能夠結合不同地域的特點對排放因子進行多因素修正, 並且由此得到的氨排放時空分佈精度較高。表2匯總瞭我國多個地區農業氨排放量估算的研究實例, 對比分析瞭其方法特征。同時, 參考通過不同途徑獲取的排放因子數據的不確定性評估方法, 其不確定度數值參考瞭TRACE-P清單的經驗數值的上限, 我們確定瞭各研究中排放因子的不確定度(表2)。單一的排放因子法仍是目前我國應用較為普遍的計算方法。在前人的研究基礎上, 許多研究者考慮到不同區域存在的差異性, 對排放因子進行參數化, 使其與該地區的實際環境更加符合。考慮到氨的排放是氮素循環的一個環節, 建立瞭適用於我國農業狀況的模型進行綜合計算。同時, 在氨排放的實地觀測方面也進行瞭探索, 為我國不同地區的氨排放研究提供瞭數據支持。但由於我國國土面積廣大, 各地區農業發展水平差異明顯, 仍存在(1)來自於實地測得的數據仍不夠充足; (2)已有的研究結果缺乏進一步驗證與評估; (3)廣泛的模型估算法, 在應用於不同地區時往往沒有做出進一步調整; (4)排放源的活動水平數據受限於統計資料的缺乏和不統一等問題, 這導致重點排放源的識別不夠且在同程度上降低瞭計算結果的準確性。3 數據收集及參數取值3.1 活動水平數據目前國內氨排放研究中的活動水平數據包括:主要農作物的播種面積和產量, 主要畜禽(牛、豬、羊、雞等)的飼養量, 行政區劃面積, 耕地面積, 鄉村人口數, 氮肥消費量, 化石燃料消耗量等。大多來源於全國、省級統計年鑒, 各部門統計資料及相關數據中心等, 如中國統計年鑒、中國農村/農業統計年鑒、省級統計年鑒、省級農牧業統計資料、統計資料匯編、中國科學院資源環境科學數據中心、中國農業科學研究院數據中心等。數據收集過程中存在行政區劃變異, 指標不統一, 部分數據缺失等問題。相關國際組織的數據庫也可作為補充, Zheng等在運用模型法估算我國氨排放量時, 使用的農作物數據來源於聯合國糧農組織(FAO)數據庫。3.2 參數取值方法排放因子的選取對模型法及單一排放因子法估算氨排放量的準確性有著重要影響。氮肥施用的平均氨排放因子與各類氮肥的排放因子及多種氮肥施用比例有著較大關聯。蔡貴信等探索瞭我國碳氨及尿素等氮肥在水稻田中的主要損失途徑, 發現酸性粘質水稻土上這兩種氮肥的氨揮發率為20%和9%。受限於各類氮肥施用比例數據的缺失, 部分研究者直接從文獻中獲取氮肥施用的平均氨排放因子並加入計算之中。孫慶瑞等根據調查資料計算得到我國氮肥使用比例; 王文興等從文獻中獲取到我國氮肥的使用比例。後續的氨排放研究較多借鑒這兩份文獻中的氮肥施用比例, 但兩者數據年代較早, 是否與我國現階段使用情況相符還需要進一步證實。董艷強等則將多種氮肥的生產比例作為長三角地區氮肥的使用份額。周靜等根據調研資料及統計數據得到蘇州地區多種氮肥的使用情況。Zhang等在估算我國氮肥施用產生的氨排放時, 基於2005年我國縣級調查數據得到各類氮肥的使用比例, 精確程度較高。Huang等選用已有的測量結果作為基準的排放因子, 在此基礎上進行修正, 這提高瞭計算結果的準確性。楊志鵬基於物質流方法, 參考RAINS模型, 基於清單建立必需的基礎數據, 計算瞭畜禽養殖的氨排放因子。房效鳳等也根據RAINS模型計算瞭畜禽養殖的排放因子。從排放因子的不確定度來看, 通過合理的實地測試所得到的結果具有較高的準確性, 同時為相關研究提供重要的參照和數據支持, 而使用相關模型法, 通過參數的校正確定排放因子也是一種較好的提高排放因子準確性的方法。Wu等利用NARSES模型, 計算瞭福建省的農田氮肥施用氨排放因子。這一模型考慮瞭土壤pH、耕地使用方式、施肥率、降雨以及溫度等因素。與直接使用文獻中的排放因子數據計算相比, 采用結合本地特點的參數得到的結果更加合理。但目前各個地區的可獲得的參數不夠完善, 如施肥率和施肥方式等校正因子在一些地區出現數據缺失的情況, 而使用省級或者全國性的平均數據則缺乏代表性。已有文獻報道相關氮肥的使用比例及排放因子見表3。畜禽養殖氨排放是農業氨排放的重要組成部分, 本研究選取牛、山羊、綿羊、豬、傢禽、兔及馬等幾項指標, 對其進行排放因子數據收集(表4)。在計算畜禽養殖氨排放時, 不同省份的活動水平存在差異。而同一排放源排放量也表現出明顯的差別。國內在估算畜禽養殖氨排放時, 選用的排放因子較多為文獻中全國范圍性的數據, 但不同省份的畜禽養殖種類以及養殖條件均會隨當地環境而改變。另外, 李富春等對放牧與非放牧部分牛、山羊以及綿羊氨排放因子的分配系數做瞭探索。
呼吸、汗液以及糞尿是人體排放氨的3個主要途徑。人口數量與排放和處理條件對氨排放量的大小有著重要影響。Mller等基於早期的估算研究, 選取1.3 kg/家事清潔服務a作為人的氨排放因子。國內已報道的文獻中, 李富春等及王文興等研究也參考該值進行計算。馮小瓊等參考Huang等對我國氨排放研究, 選取0.787 kg·人-1·a-1作為人體排放因子。我國環境保護部於2014年頒佈瞭《大氣氨源排放清單編制技術指南(試行)》(以下簡稱《指南》), 《指南》中推薦瞭部分參數值, 其中人體糞便排放系數推薦值也為0.787 kg NH3人-1 a-1。沈興玲在廣東省人為氨排放研究中參考瞭董文煊等使用的農村與城鎮人口氨排放因子。相關文獻中的人體氨排放因子數據見表5。
生物質燃燒產生的大量氣態及顆粒態組分對全球氣候環境及生態系統有著重要影響。我國目前生物質燃燒主要有開放式燃燒與室內燃燒。薪柴的燃燒與秸稈的露天焚燒及其作為燃料燃燒是生物質燃燒中的一部分, 同時還包括森林火災、草原燃燒等。《指南》中推薦瞭相關的參數, 其中, 秸稈作燃料燃燒與露天焚燒取同一排放系數。除瞭燃燒時的排放系數外, 秸稈實際產量往往需要根據作物的產量換算得到。畢於運在對秸稈資源評價及利用的研究中對農作物的草谷比進行瞭較為詳細的探究, 並建立瞭較為完整的草谷比體系。此外, 其他研究也參考中國農村能源行業協會提供的草谷比數據進行計算。張國等調查瞭2011年我國主要農作物秸稈利用方式, 焚燒與作燃料比例分別為27%, 17%。陸炳等研究我國大陸地區生物質燃燒時參考瞭張鶴豐對作物秸稈燃燒效率的測試結果。4 不確定性分析關鍵數據缺失(如活動水平數據)、排放因子不具代表性及計算過程中的隨機誤差都是增加氨排放估算結果不確定性的因素。在對氨排放結果不確定性分析時, 定性評估、半定量評估以及定量評估是常用的3種方法。其中, 定性評估通過描述性的語言來評價排放結果的不確定性, 這種方法具有較強主觀性; 半定量評估是通過判斷打分的方式來識別排放源清單的置信度(表6); 定量評估則是通過相關的計算與分析方法量化不確定性的范圍。目前國內的氨排放研究以定性分析為主, 研究者往往通過對氨排放結果的比較, 根據所使用的活動水平數據及選取的排放因子, 描述性地分析研究中存在的不確定性, 無法定量的給出不確定性的范圍。不確定性分析的定量評估主要有兩部分關鍵性工作, 一是確定輸入數據的概率密度分佈函數, 二是將輸入信息的不確定度傳遞演算至清單的不確定度。輸入數據包括基本排放單元活動水平數據和排放因子數據。我國氨排放研究中的活動水平數據較多從統計資料中獲取, 一般隻有一個有效數值, 無法滿足獲取概率密度分佈函數所需要的一定樣本數量, 而排放因子樣本數據也同樣比較有限。在這種情況之下, 魏巍等參考其他文獻的計算方法, 假定活動水平及排放因子均呈正態分佈或對數正態分佈形式, 取文獻中獲取的數值為平均值, 相對標準差由數據來源的可靠性、數據數值的準確性決定, 再利用蒙特卡洛數值模擬法將輸入信息的不確定度傳遞到清單計算結果, 得到排放清單的不確定性, 並根據Spearman相關系數法進行敏感性分析。敏感性分析被用於識別某個模型輸入的變化對模型輸出變化的影響, 而不確定性分析則是研究輸入信息的不確定性如何傳播到輸出結果。Spearman與Pearson相關系數法相關系數法是常用的兩種敏感性分析方法。此外, 劉禹淇等采用IPCC的分析誤差傳遞法來進行計算, 根據清單輸入信息不確定值推算出清單結果的不確定值。沈興玲在對廣東省人為源氨排放進行研究時, 利用其所在課題組開發的軟件工具AuvToolPro對農業源氨排放結果的不確定性范圍進行具體量化, 通過建立不確定型分析模型、采用自展模擬數值分析以及蒙特卡洛數值模擬等步驟, 得到不確定性結果。鐘流舉等探究瞭大氣污染物排放源清單不確定性的定量分析方法並通過案例進一步分析。不確定性分析是評估計算結果的重要環節, 由於現階段國內氨排放領域的可獲得數據還不夠充足, 計算方法的合理性也處於不斷地驗證中, 因此, 對計算過程及結果做不確定性分析更是必要。另一方面, 我國氨排放估算結果的不確定度分析也正在逐步量化。與早期主觀性強的定性評估相比, 定量評估能使不確定性量化, 並且結合統計學方法進行更加深入的計算與結果的討論分析, 使研究結果得到更充分的驗證, 一定程度上提高瞭研究方法的合理性與可信度。5 結論與建議(1) 氮肥施用和畜禽養殖是我國主要的兩個氨排放來源, 兩者氨排放的估算過程中往往受到本地排放因子和校正系數缺乏的限制, 這降低瞭估算結果的準確性, 因此, 加強各地區氨排放因子的試驗研究, 為氨排放量的估算提供數據支持和結果的參照, 是提高國內氨排放估算結果準確性的重要基礎;(2) 模型估算法是近年來國內外使用較多的計算方法, 現階段國內采用的計算模型大多由國外建立, 盡管這些方法已經相對成熟, 但在應用於我國不同地區時, 依然受到不同地區農業發展狀況差異明顯的影響。如何建立更加符合我國各個地區實際條件的計算模型是氨排放估算研究領域的重要突破方向;(3) 估算結果的不確定性分析是研究過程的重要環節, 定量的評估能夠使結果的討論分析更加深入合理, 目前國內氨排放估算的不確定性分析應從建立輸入數據的概率密度分佈函數、不確定度量化及敏感性分析等三方面進行進一步完善, 以提高數據來源的可靠性、估算結果的準確性, 對建立更加合理並且較高操作性的評估方法具有顯著的積極意義。(編輯:家事服務Wendy)

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